人体皮肤作为人体最大的器官,直接与外界接触,现有的可穿戴电子学需要与皮肤建立高度联系,然而目前的主要困难也是相对坚硬的表皮生物电子学和柔软的生物表面之间的实际非正规接触,导致信号衰减或丢失。目前针对此问题主要解决方案是在不规则皮肤表面应用高度粘合的表皮电子产品。
中山大学Jianhua Zhou课题组与哈佛大学Xingcai Zhang课题组,广东省农业科学院Hong-qi Xia联合报道了甲基丙烯酸明胶/聚乙二醇二丙烯酸酯、碳纳米管和聚多巴胺(GelMA/PEGDA-CNT-PDA)水凝胶组分制备的复合电子材料将具有理想的导电性、可调节的机械和生物粘附性能以及优异的生物相容性。原位成型水凝胶电极或电子器件(ISF-HE)都将与起皱的皮肤保持良好的一致性。基于ISFHE制备的表皮水凝胶应变传感器能够准确监测大规模和微小的人体运动,具有较高的灵敏度、快速响应和长期耐久性。
图1:ISF-HEs的设计原理和简易制备。(a) 在布满毛发和汗水的皱纹皮肤上原位形成表皮电极的示意图。(b) 在不平整的生物表面上建立的生物电子耦合界面示意图。(c) 受压缩和剪切应力作用的生物表面上的机械适应性界面示意图。(d) 设计策略表明,近红外光诱导可注射水凝胶原位交联,在人体皮肤表面形成高度共形的ISF-HEs。(e) GelMA/PEGDA-CNT-PDA复合导电水凝胶的简易制备和交联工艺。(f) 黑色复合前体溶液的光学照片及其TEM图像。(g) 制备的GelMA/PEGDA-CNT-PDA水凝胶的SEM图像。放大图显示CNT嵌入水凝胶基质中。(h) 猪皮模型上的ISF-HEs接口照片。即使在显微镜下也不能观察到微小的缝隙(i);普通的粘附性水凝胶受到头发结构的阻碍(ii,左),而原位形成的水凝胶成功地渗透到头发间隙中(ii,右)。(i) 人体皮肤模型上ISF-HE界面的OCT图像。(j) 在原位交联过程中,皮肤表面上的GelMA-/PEGDA和GelMA-CNT-PDA水凝胶的红外相机照片。图2:ISF-HEs的机械性能、电导率和生物粘附性。(a) 拉伸应力−不同组分复合水凝胶的应变曲线。(b) 压力−阶跃加载下GelMA/PEGDA-CNT-PDA水凝胶的应变曲线−卸载试验。(c) 复合水凝胶拉伸、扭曲、弯曲和压缩前后的照片。(d) 复合水凝胶的电化学阻抗谱。插图显示了水凝胶在0.1 Hz时的阻抗值。(e) 复合导电水凝胶的电导(σ)变化。(f) 使用复合水凝胶作为导体的发光LED照片(i),以及开路中的熄灭LED照片(ii)。(g) 复合水凝胶的总体粘附性能测试过程(i),低PDA含量0.5 wt%水凝胶的图片:粘附(ii),脱落(iii),以及高PDA含量5 wt%的水凝胶:开始断裂(iv)和完全断裂(v)。(h) 复合水凝胶的位移-剪应力曲线。(i) 从人体皮肤上剥下的制备好的ISF HE照片(i),以及耐流水冲洗的复合水凝胶照片(ii)。图3:用于人体运动监测的ISF-HEs。(a) ISF-HEs获得的相对电流变化(ΔI/I0)与时间(t)曲线,以及(b)快速连续弯曲动作,(c)弯曲响应时间为200 ms,以及(d)超过500次弯曲循环。(e) 腕关节上ISF-HEs的简单受力分析。(f) ISF-HEs获得的总的ΔI/I0- t曲线,用于监测人体运动过程中肘(i)、腕(ii)、膝(iii)和踝关节(iv)的运动。(g) 基于ISF-HEs监测不同方向剪切应力的高保形电子皮肤(i):厚度为100μm(ii)和1000μm(iii)的ISF-HEs以及普通AHEs(iv)。图4:ISF-HEs具有相对较低的生物电子阻抗。(a) 连接到猪皮上的CEs、AHEs和ISF-HEs的接触阻抗测量模型。(b) 通过人体前臂上的CEs、AHEs和ISF-HEs测量的接触阻抗值与频率(0.1Hz至100kHz)。(c) ISF-HEs测量的接触阻抗值以及相应的模拟结果。插图是电极蒙皮接口的简化LCR电路模型。(d) 电极-皮肤界面处Cdt、Rd值的进一步模拟结果。(e) 施加外部压力前后三种电极测量的接触阻抗值差异(0.1Hz)。(f) 厚度为1000μm、500μm和100μm的AHEs和ISF-HEs粘附在粗糙金属板上的光学照片以及(g)分别记录了人体前臂皮肤上的接触阻抗值。(h) 皮肤变形前后水凝胶电极-皮肤界面的接触阻抗值。(i) 人体前臂皮肤上0.1Hz的接触阻抗值,由不同尺寸的ISF-HEs测量,以及拉伸、压缩和释放后的变化系数值。商业Ag|AgCl电极也作为对照进行了附带研究。(j) ISF HE记录的接触阻抗值的标准分数(Zscore)值,厚度为1000μm、500μm和100μm,在几个压缩拉伸循环中。图5:ISF-HEs用于高质量的表面肌电图记录。(a)ISF-HEs和CEs连续测量的详细sEMG信号波形。(b和c)不同肌肉收缩时同步sEMG信号的RMS值和SNR值。(d) 不同大小的ISF-HEs测量的sEMG信号的各种RMS值和SNR水平。(e) 当只有中指随着ISF-HEs接触面积的减少而移动时,FPL、FCU肌肉的串扰率。(f) 当中指以无串扰水平移动时,FDS、FPL和FCU肌肉的详细sEMG信号。(g) AHEs和ISF-HEs记录的背景噪声RMS值。(h)ISF-HEs实时记录的sEMG信号曲线失真。(i)ISF-HEs记录的背景噪声的RMS值和sEMG信号的SNR水平,无运动伪影和有运动伪影。图6:可穿戴运动和肌电图监测用于综合运动评估。(a) ISF-HEs(i)和CEs(ii)采集的肱二头肌实时sEMG信号以及肘关节弯曲引起的电流响应信号。(b) 在整个瞄准和射击过程中,桡侧腕屈肌的详细sEMG信号和腕关节弯曲引起的电流响应信号。(c) 瞄准过程中六块主要肌肉的贡献率。(d) 基于ISF-HEs应用的综合射击评估系统,可同时监测步枪右臂的主要肌肉活动以及射击过程中的关节弯曲运动。(e和f)研究单次射击的射击精度。(g) 连续多次射击的10个撞击点的位置分布(i)以及每次触发前FCR、BIC和AD肌肉iEMG的累积偏差和CoV值的定量分析结果(ii)。(h) 连续多次射击期间,射击精度与肌肉活动稳定性(i)和关节运动稳定性(ii)之间的线性回归分析。(i) 比较射击过程评估系统指导下的特殊射击和无指导下的随机射击的射击结果。作者提出原位形成水凝胶电极或电子器件(ISF-HEs),可以在弯曲的生物表面上不受皱纹和头发等微观结构障碍的影响,建立高度共形的界面,且无需辅助粘附。该表皮电极具有良好的柔性,且响应时间短,界面阻抗低,能够在人体运动过程中测量出效果较好的表面肌电信号,具有更高的信噪比水平,最小的信号串扰和抗运动伪影干扰性能。此器件可用于替代常规电极,有良好发展前景。
【参考文献】
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03414
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